研究背景

能源短缺與環(huán)境污染是影響國(guó)民經(jīng)濟(jì)可持續(xù)發(fā)展的兩大關(guān)鍵問(wèn)題。利用新型可再生能源技術(shù)，實(shí)現(xiàn)產(chǎn)能升級(jí)與碳排放的減少，逐漸成為世界范圍內(nèi)的廣泛共識(shí)。在眾多可再生能源技術(shù)當(dāng)中，利用太陽(yáng)能進(jìn)行能源轉(zhuǎn)化制取太陽(yáng)燃料，是一件極具挑戰(zhàn)性且有前景的能源技術(shù)。CO2與CH4是典型的溫室氣體及重要的含碳資源，將二者作為碳源，并在太陽(yáng)能的輸入條件下，轉(zhuǎn)化為化學(xué)品，既能夠循環(huán)利用CO2實(shí)現(xiàn)節(jié)能減排，也能夠完成太陽(yáng)能源的存儲(chǔ)與提質(zhì)增效，符合我國(guó)構(gòu)建清潔、高效、安全、可持續(xù)的現(xiàn)代能源體系發(fā)展規(guī)劃的要求。

利用太陽(yáng)能光熱化學(xué)轉(zhuǎn)化技術(shù)實(shí)現(xiàn)太陽(yáng)燃料的生產(chǎn)，其目前存在的關(guān)鍵瓶頸問(wèn)題在于微觀反應(yīng)界面的能質(zhì)轉(zhuǎn)化機(jī)理不清、全光譜驅(qū)動(dòng)的物質(zhì)活化-重構(gòu)機(jī)理與動(dòng)力學(xué)特性不明、以及適配于太陽(yáng)能直接驅(qū)動(dòng)光熱化學(xué)轉(zhuǎn)化的新型反應(yīng)器設(shè)計(jì)不足。針對(duì)上述問(wèn)題，課題組從新型催化材料研發(fā)-反應(yīng)機(jī)理與動(dòng)力學(xué)特性解析-高效反應(yīng)裝置設(shè)計(jì)優(yōu)化的角度出發(fā)開(kāi)展研究，旨在提升太陽(yáng)能光熱化學(xué)轉(zhuǎn)化過(guò)程的能量物質(zhì)轉(zhuǎn)化效率，從而為甲烷干重整制合成氣、CO2加氫還原等重要能源化工過(guò)程的經(jīng)濟(jì)高效轉(zhuǎn)化與系統(tǒng)安全穩(wěn)定運(yùn)行奠定理論技術(shù)基礎(chǔ)。本文重點(diǎn)介紹課題組在太陽(yáng)能光熱化學(xué)轉(zhuǎn)化領(lǐng)域的研究進(jìn)展。

研究成果

研究成果1：全光譜“光熱協(xié)同”體系能質(zhì)轉(zhuǎn)化機(jī)理

以往研究中，太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的光熱化學(xué)反應(yīng)，多采用太陽(yáng)能供熱-熱催化轉(zhuǎn)化的方式，實(shí)現(xiàn)CO2、CH4等物質(zhì)的轉(zhuǎn)化，但因未改變催化反應(yīng)原理，其仍然面臨著分子活化困難、反應(yīng)溫度高、能量轉(zhuǎn)化效率低、催化劑易積碳失活等問(wèn)題。

對(duì)此，課題組從“光熱協(xié)同”催化反應(yīng)原理出發(fā)，構(gòu)建了Ni/介孔氧化鈦、Pt/介孔氧化鈦、Pt/P25、Ru/CeO2等系列活性金屬/半導(dǎo)體氧化物“光熱協(xié)同”催化體系，并探索其在全光譜太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)下的微觀能質(zhì)反應(yīng)轉(zhuǎn)化機(jī)理。課題組研究表明半導(dǎo)體載體的光響應(yīng)能力可在太陽(yáng)能照射下激發(fā)電子-空穴；而活性金屬/氧化物的金屬載體強(qiáng)相互作用可在拓寬光譜響應(yīng)范圍的同時(shí)，進(jìn)一步強(qiáng)化電子-空穴分離；光激發(fā)電子可通過(guò)界面遷移至金屬活性位點(diǎn)，形成富電子結(jié)構(gòu)從而強(qiáng)化反應(yīng)物吸附活化特性，從而大幅提升CO2、CH4催化活性。與熱化學(xué)轉(zhuǎn)化工藝相比，同等條件的全光譜光熱協(xié)同催化，可實(shí)現(xiàn)CO/H2生成速率提高1.4~1.8倍，CO2/CH4轉(zhuǎn)化率提高20%~40%，展現(xiàn)出很好的應(yīng)用前景（Chemical Engineering Journal,2022,429:132507;Energy Conversion and Management,2022,258:115496;Chemical Engineering Science,2023,274,118710）。

圖1全光譜“光熱協(xié)同”催化體系開(kāi)發(fā)

為了強(qiáng)化太陽(yáng)光譜的利用效率，課題組還進(jìn)一步耦合納米Au顆粒在特定波長(zhǎng)下的等離激元共振效應(yīng)，實(shí)現(xiàn)催化材料對(duì)光譜響應(yīng)能力的進(jìn)一步拓展；利用肖特基結(jié)金屬-載體相互作用強(qiáng)化光激發(fā)電子-空穴的有效分離；并利用全光譜誘導(dǎo)的光電子-熱電子共同耦合強(qiáng)化表面吸附物種的解離轉(zhuǎn)化等策略，從載流子的激發(fā)-遷移-反應(yīng)等環(huán)節(jié)，實(shí)現(xiàn)反應(yīng)物種解離活化與H2/CO產(chǎn)率的倍數(shù)提升（Journal of Catalysis,2022,413,829-842.）。

圖2載流子激發(fā)-遷移-反應(yīng)強(qiáng)化機(jī)制

考慮到工業(yè)實(shí)際應(yīng)用中，CO2/CH4氣體實(shí)際處理通量較大，而在大通量處理?xiàng)l件下，現(xiàn)有的多數(shù)催化劑在完成CH4/CO2重整制合成氣反應(yīng)過(guò)程中，又會(huì)出現(xiàn)單程轉(zhuǎn)化率低、積碳失活現(xiàn)象加劇等問(wèn)題。課題組分析發(fā)現(xiàn)其動(dòng)力學(xué)受限（轉(zhuǎn)化率低）的主要問(wèn)題在于CH4分解的第一個(gè)C-H鍵斷裂困難；而在穩(wěn)定性方面，過(guò)度的CH4解離能力則會(huì)導(dǎo)致表面C*物種生成累積并覆蓋活性位點(diǎn)，從而影響金屬位點(diǎn)進(jìn)一步活化反應(yīng)物。針對(duì)上述問(wèn)題，課題組采用（1）強(qiáng)化金屬位點(diǎn)向C-H反鍵軌道的電子捐獻(xiàn)過(guò)程（光譜誘導(dǎo)的光電子-熱電子共同促進(jìn)），同時(shí)將活性金屬制備至單原子尺度，利用單原子催化材料的高表面能強(qiáng)化反應(yīng)物CH4的高效解離，實(shí)現(xiàn)CH4/CO2重整反應(yīng)單程轉(zhuǎn)化率的提升。（2）利用堿性金屬元素?fù)诫s強(qiáng)化表面CO2化學(xué)吸附，從而促進(jìn)反向歧化反應(yīng)的進(jìn)行；利用CeO2載體的晶格氧遷移能力，促進(jìn)晶格氧與表面積碳的氣化反應(yīng)，以此消除催化劑表面的積碳現(xiàn)象，從而提升催化材料在大通量處理?xiàng)l件下的長(zhǎng)久穩(wěn)定運(yùn)行能力。據(jù)此策略，課題組報(bào)道的Ru基/CeO2光熱協(xié)同催化材料，獲得了優(yōu)異的CH4/CO2催化活性（＞1.2 mol·gcat-1·h-1），且性能穩(wěn)定運(yùn)行超100小時(shí)（Nano Energy,2024,123,109401）。

最后，課題組基于CH4/CO2重整反應(yīng)的研究成果，也將光熱協(xié)同催化材料設(shè)計(jì)理念，進(jìn)一步推廣至CO2加氫還原、費(fèi)托合成等不同反應(yīng)體系，均大幅提升了催化反應(yīng)活性，顯示出光熱協(xié)同催化在全光譜太陽(yáng)能光熱化學(xué)轉(zhuǎn)化過(guò)程強(qiáng)化的普適性（Journal of Catalysis,2024,430,115303;Nano Research,2024,17,7945–7956）。

研究成果2.光熱CO2/CH4反應(yīng)機(jī)理與動(dòng)力學(xué)特性

光熱協(xié)同條件下的CO2/CH4反應(yīng)機(jī)理方面，課題組采用原位DRIFTS/XPS/Raman等技術(shù)，全面剖析了金屬/CeO2催化體系下的CO2/CH4重整全反應(yīng)路徑分析，以及高能光子對(duì)特定基元反應(yīng)步驟的強(qiáng)化機(jī)制。課題組發(fā)現(xiàn)反應(yīng)產(chǎn)物中的H2與H2O的生成路徑幾乎均由L-H機(jī)理控制，高能光子引入會(huì)通過(guò)強(qiáng)化CH4在Ru位點(diǎn)上解離的形式提高表面H*物種濃度從而顯著促進(jìn)H2的生成路徑。此外，CO的生成路徑則同時(shí)受到L-H、MvK與E-R三種機(jī)理控制，其中L-H與E-R機(jī)理同時(shí)被CH4解離產(chǎn)生的H溢流效應(yīng)與CO2吸附作用所影響，生成COOH*物種后進(jìn)一步生成CO*與OH*，因此以L-H或E-R機(jī)理引起的CO生成會(huì)降低DRM反應(yīng)的選擇性（Molecular Catalysis,2023,535,112828.;Journal of Colloid and Interface Science,2025,677,863-872）。同時(shí)，以MvK機(jī)理控制的CO生成路徑會(huì)引起Ru-O-Ce與Ru-Ov-Ce界面結(jié)構(gòu)的可逆動(dòng)態(tài)衍變，而高能光子輻照會(huì)強(qiáng)化晶格氧的溢出與補(bǔ)充過(guò)程，強(qiáng)化催化劑對(duì)CH4/CO2的活化過(guò)程，并通過(guò)強(qiáng)化表面H*物種的產(chǎn)生而加速所有H*物種參與的基元反應(yīng)步驟。

圖3光熱協(xié)同催化二氧化碳干重整基元反應(yīng)機(jī)理

在此基礎(chǔ)上，課題組提出了反應(yīng)活化能及活化熵與入射高能光子的線性依變關(guān)系，并從經(jīng)典Langmuir-Hinshelwood模型出發(fā)，推導(dǎo)構(gòu)建出全光譜驅(qū)動(dòng)的多因素依賴光熱協(xié)同催化CO2/CH4干重整反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型，指出了高能光子強(qiáng)化反應(yīng)倍率隨溫度的指數(shù)衰減關(guān)系，并揭示光強(qiáng)/光譜/溫度/分壓對(duì)反應(yīng)特性的影響機(jī)制（AIChE J.2024;e18433）。同時(shí)，課題組也完成了負(fù)載型多孔催化活性吸收體動(dòng)力學(xué)特性機(jī)制研究，系統(tǒng)揭示了吸收體結(jié)構(gòu)與熱質(zhì)傳遞-反應(yīng)的耦合作用機(jī)制，并基于平推流反應(yīng)模型，采用遺傳算法耦合非線性最小二乘算法，獲得了工程應(yīng)用的多孔活性吸收體宏觀反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型，甲烷轉(zhuǎn)化率平均相對(duì)誤差2.6%，二氧化碳轉(zhuǎn)化率平均相對(duì)誤差4.7%，為太陽(yáng)能甲烷干重整光熱反應(yīng)器的設(shè)計(jì)及優(yōu)化提供動(dòng)力學(xué)模型基礎(chǔ)（Chemical Engineering Science,2021,239:116625.）。

研究成果3：光熱反應(yīng)器多物理場(chǎng)耦合設(shè)計(jì)與過(guò)程強(qiáng)化研究

聚光/集熱反應(yīng)器是太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)光熱化學(xué)轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵反應(yīng)場(chǎng)所，其結(jié)構(gòu)、性能設(shè)計(jì)優(yōu)化也是進(jìn)一步提高太陽(yáng)能光熱化學(xué)反應(yīng)物質(zhì)、能量轉(zhuǎn)化效率的重要途徑。

針對(duì)太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的光熱反應(yīng)器內(nèi)部的多物理場(chǎng)耦合問(wèn)題，課題組通過(guò)構(gòu)建MCRT太陽(yáng)輻射光學(xué)模型，并耦合反應(yīng)器內(nèi)熱質(zhì)傳遞計(jì)算流體動(dòng)力學(xué)與反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型，實(shí)現(xiàn)了適用于太陽(yáng)能光熱化學(xué)轉(zhuǎn)化的一體化光學(xué)反應(yīng)器設(shè)計(jì)方法構(gòu)建，并完成了反應(yīng)器結(jié)構(gòu)-性能關(guān)聯(lián)機(jī)制研究。基于此方法，重點(diǎn)分析了過(guò)渡段傾角、長(zhǎng)度，CPC截取比、接收半角等結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)反應(yīng)器性能的影響機(jī)制，并發(fā)現(xiàn)了太陽(yáng)能光熱反應(yīng)器區(qū)別于傳統(tǒng)反應(yīng)器的光子能流密度分布與結(jié)構(gòu)型式的高敏感度關(guān)聯(lián)作用，結(jié)構(gòu)參數(shù)的微小變化，即會(huì)顯著影響光子能流密度分布在反應(yīng)器內(nèi)部的分布特性，從而大幅影響能量物質(zhì)的轉(zhuǎn)化特性（Chemical Engineering Journal,2022,428:131441.）。

為了實(shí)現(xiàn)光熱化學(xué)反應(yīng)器性能的進(jìn)一步提升，課題組也針對(duì)反應(yīng)器內(nèi)部的能流供給與反應(yīng)需求匹配特性，提出了系列反應(yīng)特性的過(guò)程強(qiáng)化調(diào)控策略。針對(duì)聚光固載型腔體式反應(yīng)器，提出梯級(jí)孔變隙耦合變孔徑結(jié)構(gòu)，利用孔徑“大小漸變”結(jié)構(gòu)的輻射“體吸收效應(yīng)”與孔隙率“遞增結(jié)構(gòu)”的“局部對(duì)流/導(dǎo)熱強(qiáng)化”效應(yīng)，改善輻射吸收以及能量轉(zhuǎn)化效率，實(shí)現(xiàn)反應(yīng)器集熱效率提升。通過(guò)改進(jìn)多孔活性吸收體幾何結(jié)構(gòu)及物料進(jìn)氣方式（圓環(huán)柱形至圓柱形），實(shí)現(xiàn)反應(yīng)物料流動(dòng)方式的定向設(shè)計(jì)，延長(zhǎng)停留時(shí)間，大幅增加CH4/CO2轉(zhuǎn)化率，及CO/H2產(chǎn)率（CO2轉(zhuǎn)化率27.21%增至79.4%，CO產(chǎn)率12.79 mol/h增至35.44 mol/h）。針對(duì)太陽(yáng)能光熱化學(xué)轉(zhuǎn)化系統(tǒng)的非穩(wěn)態(tài)變工況能量輸入特性，提出動(dòng)態(tài)物料供給調(diào)控策略，在實(shí)現(xiàn)輸入能流最大化的同時(shí)，保證輸入能量與物料供給的時(shí)間分布特性匹配，進(jìn)一步提升非穩(wěn)態(tài)變工況太陽(yáng)能光熱化學(xué)轉(zhuǎn)化系統(tǒng)的物質(zhì)-能量轉(zhuǎn)化效率（太陽(yáng)能-化學(xué)能轉(zhuǎn)化效率最大增幅可接近100%，Energy,2018,164:937-950.）。太陽(yáng)能光熱化學(xué)轉(zhuǎn)換過(guò)程中能量傳遞與轉(zhuǎn)化調(diào)控策略的發(fā)展，為保證太陽(yáng)能到化學(xué)能的經(jīng)濟(jì)高效轉(zhuǎn)化與系統(tǒng)的安全穩(wěn)定運(yùn)行提供重要理論支撐。

圖4一體化光熱反應(yīng)器設(shè)計(jì)方法及太陽(yáng)能光熱化學(xué)轉(zhuǎn)換能量轉(zhuǎn)化調(diào)控策略

總結(jié)與展望

課題組近年來(lái)主要研究重點(diǎn)均集中在太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的光熱化學(xué)反應(yīng)的能質(zhì)轉(zhuǎn)化機(jī)理與催化體系構(gòu)筑、全光譜驅(qū)動(dòng)的光熱協(xié)同反應(yīng)動(dòng)力學(xué)特性研究、以及太陽(yáng)能直接驅(qū)動(dòng)的新型光熱化學(xué)反應(yīng)裝置設(shè)計(jì)與優(yōu)化等方面，有關(guān)的反應(yīng)體系涉及到CO2/CH4干重整制合成氣、CO2加氫還原制備C1化學(xué)品、太陽(yáng)能光熱化學(xué)制氫等。這其中，進(jìn)一步的工作難點(diǎn)與重點(diǎn)則是在實(shí)驗(yàn)室研究基礎(chǔ)之上，將太陽(yáng)能光熱化學(xué)轉(zhuǎn)化體系放大至小試乃至中試示范規(guī)模，并實(shí)現(xiàn)較長(zhǎng)時(shí)間的穩(wěn)定運(yùn)行。課題組也歡迎各位同仁不吝指導(dǎo)、相互交流，促進(jìn)相關(guān)領(lǐng)域的進(jìn)一步發(fā)展。

論文信息

[1]Tao Xie,Kai-Di Xu;Ya-Ling He;Kun Wang,Bo-Lun Yang.Thermodynamic and kinetic analysis of an integrated solar thermochemical energy storage system for dry-reforming of methane.Energy,2018,164:937-950.

[2]Tao Xie,Kai-Di Xu;Bo-Lun Yang;Ya-Ling He.Effect of pore size and porosity distribution on radiation absorption and thermal performance of porous solar energy absorber.Science China Technological Sciences,2019,62:2213-2225.

[3]Tao Xie,Hao-Ye Zheng,Kai-Di Xu,Zhen-Yu Zhang,Bo-Lun Yang,Bo Yu.High performance Ni-based porous catalytically activated absorbers and establishment of kinetic model for complex solar methane dry reforming reaction system.Chemical Engineering Science,2021,239:116625.（DOI:10.1016/j.ces.2021.116625;WOS:000649712400002）

[4]Hao-Ye Zheng,Zhen-Yu Zhang,Kai-Di Xu,Sheng Wang,Bo Yu,Tao Xie.Analysis of structure-induced performance in photothermal methane dry reforming reactor with coupled optics-CFD modeling.Chemical Engineering Journal,2022,428:131441.

[5]Tao Xie,Zhen-Yu Zhang,Hao-Ye Zheng,Kai-Di Xu,Zhun Hu,Yu Lei.Enhanced photothermal catalytic performance of dry reforming of methane over Ni/mesoporous TiO2 composite catalyst.Chemical Engineering Journal,2022,429:132507.

[6]Zhen-Yu Zhang,Tao Zhang,Wen-Peng Liang,Pan-Wei Bai,Hao-Ye Zheng,Yu Lei,Zhun Hu,Tao Xie*.Promoted solar-driven methane dry reforming of methane with Pt/mesoporous-TiO2 photo-thermal synergistic catalyst:performance and mechanism study.Energy Conversion and Management,2022,258 115496.

[7]Zhen-Yu Zhang,Tao Zhang,Rui-Kun Wang,Bo Yu,Zi-Yu Tang,Hao-Ye Zheng,Dan He,Tao Xie1*,Zhun Hu2*.Photo-enhanced dry reforming of methane over Pt-Au/P25 composite catalyst by coupling plasmonic effect.Journal of Catalysis,2022,413,829-842.

[8]Zhen-Yu Zhang,Ting Li,Ji-Long Yao,Tao Xie*,Qi Xiao.Mechanism and kinetic characteristics of photo-thermal dry reforming of methane on Pt/mesoporous-TiO2 catalyst.Molecular Catalysis,2023,535,112828.

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[10]Zhen-Yu Zhang,Ting Li,Zi-Yu Tang,Dan He,Jun-Jie Tian,Jia-You Chen,Tao Xie*.Deep insight of the influence of Pt loading content with catalytic activity on light-assisted dry reforming of methane.Chemical Engineering Science,2023,274,118710.

[11]Ji-Long Yao,Hao-Ye Zheng,Pan-Wei Bai,Zhen-Yu Zhang,Ting Li,Tao Xie*.Design and optimization of solar-dish volumetric reactor for methane dry reforming process with three-dimensional optics-CFD method.Energy Conversion and Management,2023,277,116663.

[12]Zhen-Yu Zhang,Ting Li,Xia-Li Sun,De-Cun Luo,Ji-Long Yao,Gui-Dong Yang,Tao Xie*.Efficient photo-thermal catalytic CO2 methanation and dynamic structural evolution over Ru/Mg-CeO2 single-atom catalyst.Journal of Catalysis,2024,430,115303.

[13]Zhen-Yu Zhang,Zhen-Xiong Huang,Xi-Yang Yu,Lei Chen,Hong-Hui Ou,Zi-Yu Tang,Ting Li,Bo-Yu Xu,Ya-Ling He,Tao Xie*.Photo-thermal coupled single-atom catalysis boosting dry reforming of methane beyond thermodynamic limits over high equivalent flow.Nano Energy,2024,123,109401.

[14]Ji-Long Yao,Zhen-Yu Zhang,Ting Li,Pan-Wei Bai,Wen-Peng Liang,Tao Xie*.Establishment of light-dependent photo-thermal kinetic model for MDR and performance optimization in a cavity reactor.AIChE J.2024;e18433.

[15]Ting Li,Zhen-Yu Zhang,De-Cun Luo,Bo-Yu Xu,Rong-Jiang Zhang,Ji-Long Yao,Dan Li,Tao Xie*.Highly efficient photo-thermal synergistic catalysis of CO2 methanation over La1?xCexNiO3 perovskite-catalyst.Nano Research,2024,17,7945–7956.

[16]Zhen-Yu Zhang,Tao Xie*.In situ DRIFTs-based comprehensive reaction mechanism of photo-thermal synergetic catalysis for dry reforming of methane over Ru-CeO2 catalyst.Journal of Colloid and Interface Science,2025,677,863-872.

作者介紹

謝濤，西安交通大學(xué)化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)院，副教授，博士生導(dǎo)師。2005-2009年，就讀西安交通大學(xué)，獲學(xué)士學(xué)位。2009-2015年，就讀西安交通大學(xué)，獲動(dòng)力工程及工程熱物理博士學(xué)位。2015年博士畢業(yè)，進(jìn)入化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)院，開(kāi)展太陽(yáng)能光-熱-化學(xué)轉(zhuǎn)化過(guò)程以及熱質(zhì)傳遞轉(zhuǎn)化規(guī)律的理論與實(shí)驗(yàn)相關(guān)研究工作。2016-2017年，在美國(guó)圣路易斯華盛頓大學(xué)訪學(xué)交流?，F(xiàn)任工業(yè)催化研究所副所長(zhǎng)，獲唐仲英基金會(huì)仲英青年學(xué)者，陜西省優(yōu)秀博士學(xué)位論文，吳仲華優(yōu)秀研究生獎(jiǎng)等榮譽(yù)。以項(xiàng)目負(fù)責(zé)人，主持國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目子課題1項(xiàng)，國(guó)家自然科學(xué)基金面上/青年項(xiàng)目3項(xiàng)，其他軍工/省部級(jí)項(xiàng)目7項(xiàng)；在Nano Energy、AIChE Journal、Energy Conversion and Management、Chemical Engineering Journal、Journal of Catalysis、Environmental Science&Technology等國(guó)際SCI期刊發(fā)表學(xué)術(shù)論文四十余篇，其中ESI高被引論文2篇，單篇最高SCI他引次數(shù)264。申請(qǐng)發(fā)明專利6件，授權(quán)4件。受邀在國(guó)內(nèi)外學(xué)術(shù)會(huì)議做學(xué)術(shù)報(bào)告5次。

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